Bereits im Jahr 1990 spielte sie im Film Juniper Tree, der ein Märchen der Gebrüder Grimm erzählte. 1994 erschien sie im Film Prêt-à-Porter. 1999 wurde ihr angeboten, den Soundtrack für den Film Dancer in the Dark zu schreiben; er erschien unter dem Titel “Selmasongs”. Daraufhin bot ihr Lars von Trier auch die Hauptrolle der Selma an. Björk nahm erst nach langem Zögern an. Beim Cannes Film Festival erhielt sie die Auszeichnung als beste Hauptdarstellerin. Gerüchten nach sei der Film so anstrengend für sie gewesen, dass sie sich schwor, es sei ihre letzte Filmrolle. Während des Drehs kam es zu anhaltenden Spannungen zwischen ihr und Trier. Sie sagte, sie habe auch beim Soundtrack fast um jede Note mit ihm gefochten.

Im August 2005 war Björk dennoch in Matthew Barneys Drawing Restraint 9 als Schauspielerin zu sehen. Sie schrieb auch den Soundtrack zum Projekt ihres Lebensgefährten.